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                北理工在二维过渡金属硫族化合物碱性析氢机理研究方面取得重要进展


                  近日,北京理工大学化学与化工学院曹敏花教授课题组在二维∑ 过渡金属硫族化合物(MoSe2)的本征结构调控及碱性析氢反应(HER)机理研究方面取得重要进展,相关研究成果以“Identifying the adsorbed hydroxyl transfer kinetics as a descriptor of alkaline hydrogen evolution reaction”为题,在《Angewandte Chemie International Edition》杂志上在线发表(DOI:10.1002/ange.202006722)。该工作的第一作者为化学与化工学院2014级博士生毛宝光。

                  对于碱性HER,非铂基纳米催化剂的活性优化及催化机理研究对开发高效且廉价的HER催化剂具有重要意义。二维MoSe2材料因其独特的电子特性和各向异性的结构优势使其在催化电▆解水反应中■被广泛的研究。通常采取微结构调控和表面ㄨ掺杂等策略可以进一步提高MoSe2的电催化性♂能。该课题◎组在2018年(Angew. Chem. Int. Ed. 2018, 57, 446-450, back cover)工作基础上,通过向MoSe2晶体@结构平面内引入Ni/Co掺杂原子调变MoSe2的HER催化活性,该Ni/Co掺杂MoSe2催化剂在碱性和酸性解质中表现出明显的HER活性规律差♀异。为了进一步揭示掺杂原≡子的本质作用,该团队基←于具有几乎类似的ΔGH和ΔGH2O的Ni/Co修饰的MoSe2催化〇剂模型,分离了碱性№HER Volmer 步骤中吸附OHad的转移过程↓,利用循环伏』安法(CV)、Zeta电位测试等实验表征并结合DFT计算分析了过渡★金属原子掺杂MoSe2对碱性HER的催化作用机理。对吸附OHad转移过程∮的深入理解可以为先进的碱性HER纳米催化剂的合理设计提供新≡的指导,并为提高其催化性能提供新的可能性。

                图1:Ni/Co-MoSe2结构模型及催化剂形貌和结构◥表征。

                图2:(a)碱性和酸性介质中HER活性比较;(b,c,d)CV、 Zeta电位及不同碱性介质下HER催化活性表征;(e,f)DFT理@ 论计算分析OHad + e ? OH转化过程;(g)Ni/Co-MoSe2对 OHad + e ? OH过程的作用机制示意图。

                  论文详情:Baoguang Mao, Pingping Sun, Yan Jiang, Tao Meng, Donglei Guo, Jinwen Qin, Minhua Cao*. Identifying the adsorbed hydroxyl transfer kinetics as a descriptor of alkaline hydrogen evolution reaction, Angewandte Chemie International Edition, doi: 10.1002/anie.202006722. 论文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202006722

                  

                附◆作者简介:

                  曹敏花,北京理工大学化学与化工︻学院教授,博士生导师,教育部新世纪优√秀人才,洪堡学者。主要从事能▃源存储与转化材料的功能导向性设计及电化学机理研究。已在J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., ACS Nano, Nano Energy, Chem. Mater., J. Mater. Chem. A等々期刊上发表SCI论文100余篇。

                 

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